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ISSN : 1225-4517(Print)
ISSN : 2287-3503(Online)
Journal of Environmental Science International Vol.24 No.5 pp.679-687
DOI : https://doi.org/10.5322/JESI.2015.24.5.679

Mass Size Distribution of Atmospheric Aerosol Particles with Nanosampler Cascade Impactor in Jinju City

Jeong-Ho Park, Min-Jae Jang, Hyoung-Kab Kim*
Department of Environmental Engineering, Gyeongnam National University of Science and Technology, Jinju 660-758, Korea
Corresponding author: Hyung-Gab Kim, Department of Environmental Engineering, Gyeongnam National University of Science and Technology, Jinju 660-758, Korea Phone: +82-55-751-3342 hgkim@gntech.ac.kr
February 24, 2015 March 20, 2015 March 20, 2015

Abstract

Atmospheric aerosol particles were investigated at GNTECH university in Jinju city. Samples were collected using the Nanosampler period from January to December 2014. The Nanosampler is a 6 stage cascade impactor(1 stage : > 10 μm, 2 stage : 2.5~10 μm, 3 stage : 1.0~2.5 μm, 4 stage : 0.5~1.0 μm, 5 stage : 0.1~0.5 μm, back-up : < 0.1 μm) with the stages having 50% cut-off ranging from 0.1 to 10 μm in aerodynamic diameter.

The mass size distribution of Atmospheric aerosol particles was unimodal with peak at 1.0~2.5 μm or 0.5~1.0 μm. The annual average concentrations of TSP, PM10, PM2.5, PM1, PM0.5 and PM0.1 were 44.0 μg/m3, 40.3 μg/m3, 31.4 μg/m3, 18.0 μ g/m3, 8.2 μg/m3, 3.0 μg/m3, respectively. On average PM10, PM2.5, PM1, PM0.5 and PM0.1 make up 0.91, 0.70, 0.41, 0.19 and 0.07 of TSP, respectively. The annual average of PM2.5/PM10 ratio was 0.77.


다단 임팩터 Nanosampler를 이용한 진주시 대기에어로졸입자의 입경별 질량농도 특성

박 정호, 장 민재, 김 형갑*
경남과학기술대학교 환경공학과
    Gyeongnam National University of Science and Technology

    1.서 론

    대기 중 고체 또는 액적 상태의 부유물질인 대기에어 로졸입자(atmospheric aerosol particles)는 다양한 발생 원에서 직접 배출되거나 대기 중 물리화학적 생성과정 등을 통해 통상 입경 수 nm에서 100 μm까지 넓은 범위 로 연속적으로 분포한다. 발생기원은 크게 입경 1 μm 이 하의 미세입자(fine particles) 영역의 경우 각종 연소과 정이나 대기 중 가스→입자상으로 전환된 2차 입자들 그 리고 약 1 μm 이상의 조대입자(coarse particles) 영역은 토양, 해염, 꽃가루 등 자연적 발생원에서 주로 기원되 고 있다(Willeke과 Whitby, 1975; Sienfeld과 Pandis, 1998). 또한, 인체 및 생태계에 미치는 피해나 국지적, 지 구적 대기환경에 미치는 영향 등은 입경별 크기나 물리 화학적 조성 등에 따라 크게 다르며, 특히 많은 독성학 연 구에서 미세입자가 조대입자보다 더 강한 독성학적 악영 향을 미친다고 보고되고 있다(Donaldson 등, 1998).

    국내외적으로 대기환경기준은 인체에 미치는 유해성 을 고려하여 미세먼지인 PM10 및 PM2.5로 정하고 있으 나, 최근에는 저비점중금속, 휘발성유기화합물(VOCs), 다환방향족탄화수소(PAH) 등의 유해물질로 구성되어 건강상 더 큰 악영향을 줄 수 있는 입경 0.1 μm이하의 초 미세입자(ultrafine particles, UFP)에 대한 농도 특성 파 악이 중요시 되고 있다(Delfino 등, 2005). 결국 대기에 어로졸입자는 건강상 피해영향이나 발생원 추정 측면에 서 미세입자를 포함한 입경별에 따른 농도 시료채취를 통한 상세한 대기 중 거동 특성을 파악이 중요하다.

    전통적으로 입경별로 분리 포집하는 장치로써 널리 사용되는 다단 임팩터(cascade impactor)는 노즐을 통해 가속시켜 기류와 함께 이동하는 에어로졸입자를 충돌판 에 충돌시켜 관성이 작은 입자는 유선을 따라 이동되지 만 관성이 큰 입자는 충돌판에 포집되는 장치로서 입자 의 크기는 공기역학적 직경(aerodynamic diameter)에 의해 입경별로 분리 포집하는 관성 임팩터이다. 관성 임 팩터는 입자의 크기가 작아지면 입자의 관성력이 낮아져 분리효율이 급격히 떨어지게 되므로 대기압 조건에서는 입경 약 0.3 μm까지 분급 포집가능하다. 또한, 최근에는 입경 0.1 μm까지도 분급 포집가능한 LPI(low pressure impactor) 임팩터가 사용되고 있는데, LPI는 저압상태 에서 공기의 부피가 증가하여 밀도가 감소되고 입자의 노 즐을 통과하는 평균속도가 증가하기 때문에 작은 입자까 지도 충돌판에 포집할 수 있게 된다(Marple과 Willeke, 1976; Hering 등, 1979; Hillamo와 Kauppinen, 1991). 그러나 LPI는 -90 kPa 전후의 감압조건에서는 휘발성입자 들이 손실되기 때문에 UFP입자에 대한 시료채취의 문제 점이 지적되고 있다(Hering 등, 1990; Zahang과 McMurry, 1991). 또한 LPI는 기류의 속도가 증가하게 되면 충돌판 에 쌓여있는 입자들이 무너지고 재비산되어 하단의 충돌 판으로 이동하게 되는 blow off 현상으로 분리단별 정확 한 입경분포 특성을 얻기가 어렵다(Wang과 John, 1988; Michael 등, 2002). 이러한 문제점을 대해 Otani 등(2007) 은 스테인레스 섬유로 만든 관성필터(inertial filter)를 이용하여 기존 LPI보다 낮은 압력손실(약 30kPa)로서 UFP입자의 효율적인 분급채취와 더불어 대기 에어로졸 입자의 PM10/PM2.5/PM1/PM0.5/PM0.1별 분급 채취가능 한 Nanosmpaler를 개발하여 보고하고 있다.

    최근 국내에서는 전국단위의 고농도 미세먼지가 사회 적 환경문제로 관심이 집중되고 있는 배경 하에 지역 대 기에어로졸입자의 상세한 거동 특성 파악이 중요하며, 이에 본 연구에서는 다단 임팩터인 Nanosmpaler를 이용 하여 진주시 대기 중 대기에어로졸입자의 시료를 채취하 고 대수정규분포 및 입경별 농도분포 등 보다 상세한 지 역 대기 중 거동 특성을 분석함으로써 이와 관련된 연구 자료의 제공 및 지역 대기질 관리정책의 기초자료로 삼 고자 한다.

    2.자료 및 분석방법

    2.1.다단 임팩터 Nanosampler

    Fig. 1에는 본 연구에서 사용한 다단 임팩트인 Nano -sampler(Kanomax사 Model 3180, Japan)를 나타냈으 며, 입구로부터 유입된 에어로졸입자를 1~4단의 분리단 (1단 : >10 μm, 2단 : 2.5~10 μm, 3단 : 1.0~2.5 μm, 4 단 : 0.5~1.0 μm), 관성필터(inertial filter) 카트리지(5 단 : 0.1~0.5 μm) 및 back-up 핕터(< 0.1 μm)를 통해 분 리 포집되어, 총부유먼지(total suspended particles, TSP)를 포함한 PM10/PM2.5/PM1/PM0.5/PM0.1의 입경별 농도분포를 파악 할 수 있다(Eryu et al., 2009; Furuuchi et al., 2010). 한편, 본 연구에서는 임팩터의 전체 농도를 총부유먼지(TSP) 그리고 공기역학적 입경 1 μm 전후로 구분한 1단~3단을 조대입자(coarse particles) 및 4 단~back-up을 미세입자(fine particles) 영역 농도로 구 분하였다.

    본 임팩터의 포집원리는 1~4단 분리단의 경우 일반적 인 임팩터의 포집원리와 동일하게 유입된 에어로졸입자 는 낮은 압력손실(약 5.4 kPa)하에서 분리단에 충돌되고 관성력에 의해 포집되어진다. 반면, 관성필터 카트리지 의 경우 직경 4 mm, 길이 8 mm의 테프론 카트리지에 입 경 8 μm의 공극률이 큰 SUS미세섬유를 약 9.8 mg 충진 (충진율 약 0.01) 시킴으로써 압력손실이 기존 저압 임팩 터의 1/10 정도로 낮아 에어로졸입자를 고속기류로 통과 시키면 관성포집 효율은 증가되고 확산포집 효율은 억제 됨으로써 입경 0.1 μm이하의 UFP입자도 큰 손실 없이 분급포집이 가능하다(Otani 등, 2007). 또한, 포집유량 은 대기 중 미량 농도인 UFP입자를 효율적으로 신속하 게 포집할 수 있도록 통상 임팩터들의 유량(20~30 L/min)보다 비교적 큰 40 L/min으로 설계되어있다.

    2.2.시료채취 방법

    시료채취에 사용된 여재는 각 분리단과 back-up 필터 는 직경 55 mm의 석영필터(Pallflex사 2500QAT-UP 및 ADVANTEC사 QR-100)를 사용하였으며, 관성필 터의 경우 본 임팩터 제조회사인 Kanomax사가 제공하 는 직경 8 μm의 SUS섬유를 원형 테프론 카트리지에 약 9.8 mg 충진 후 시료채취에 사용하였다.

    시료채취 장소는 경남 진주시 소재 경남과학기술대학 교(GNTECH) 공동실험실습관 4층 옥상에서 실시하였 으며, 본 측정지점은 도심지역의 중심에 위치한 주거지 역으로 간선도로에서 약 100 m 떨어져 있어 자동차 등 주요 대기오염물질 배출원의 직접적인 영향이 없는 곳이 다. Table 1에는 시료채취 기간 및 기상상태를 나타냈으 며, 시료채취는 임팩터 포집유량 40 L/min로 2014년 1 월부터 1년간 매월 2~3일간 연속으로 12회의 대기에어 로졸입자 시료를 채취하였다. 또한, 포집전후의 필터 무 게를 칭량하기 위해 시료채취 전후 24시간 이상 데시게 이트에서 항온, 항습한 후 무게 0.01 mg까지 칭량가능한 전자저울(AT201, METTLER, USA)을 이용하여 측정 전후의 필터 중량을 칭량하고 질량 농도를 산정하였다.

    2.3.대수정규분포의 작성

    통상 임팩터에 의해 포집된 대기 에어로졸입자의 입 경별 농도분포는 넓은 범위의 입경 폭을 대수(logarithm) 로 변환시켜 대수정규분포(log-normal distribution)로 나타내면 데이터 해석이 편리하다. 또한, 대수정규분포의 특성은 전체 질량농도의 50% 절단입경인 공기역학적 질 량중앙경(mass median aerodynamic diameter, MMAD) 및 기하표준편차(geometric standard deviation, σg)의 변수로 설명할 수 있다. 한편, MMAD 및 σg는 입경분포 특성을 표시하는 중요한 인자로서 일반적으로 대수확률 (log-probability) 그래프용지에서 각 분리단의 50% 절 단입경(d50%)에 해당하는 농도 누적 퍼센트와의 교차점 들을 수작업으로 최적 직선(best-fit line)을 긋어 구할 수 있다(Hinds, 1982). 그러나 수작업으로 직선식을 긋는 방식은 다소의 오차가 발생될 수 있으며, 본 연구에서는 엑셀 프로그램(MS Excel)상에서 대수확률 그래프용지 를 작성하고 각 분리단의 농도 누적 퍼센트를 통해 선형 회귀선의 y 절편 및 기울기를 구하는 최소자승회귀분석 (least-squares linear regression)으로 직선방정식을 긋 는 Probit method를 이용하여 각각의 MMAD과 σg를 구하였다(O'Shaughnessy 와 Raabe, 2003).

    3.결과 및 고찰

    3.1.각 분리단의 농도 특성

    2014년 1월부터 1년간 매월 임팩터로 대기에어로졸 입자의 시료를 채취한 결과 각 분리단의 입경범위별 농 도, 입경 1 μm 전후로 한 1~3단까지의 조대입자(coarse particles) 및 4단~back-up까지의 미세입자(fine particles) 영역 농도 그리고 총부유먼지(TSP)의 농도 추이를 Table 2에 나타냈다.

    각 분리단의 농도는 월별 다소의 차이가 있지만, 전반 적으로 연평균 농도는 3단(1.0~2.5 μm) 13.4 μg/m3 > 4 단(0.5~1.0 μm) 9.8 μg/m3 > 2단(2.5~10 μm) 8.9 μg/m3 > 5단(0.1~0.5 μm) 5.2 μg/m3 > 1단(>10 μm) 3.7 μg/m3 > back-up(0.1 μm) 3.0 μg/m3의 순으로 높았다. 또한, TSP 농도에 대한 기여율은 3단 29.1% > 4단 22.0% > 2 단 21.2% > 5단 11.8% > 1단 8.6% > back-up 7.4%의 순으로 높게 나타났다.

    조대입자 및 미세입자 영역의 농도는 연평균 26 μ g/m3, 18.0 μg/m3로 각각 나타났으며, TSP 농도에 대한 기여도는 조대 0.588 : 미세 0.412로 전반적으로 조대입 자 영역이 다소 높았다. 그러나, 2월, 10월, 11월의 경우 미세입자 영역의 기여도가 더 높은 등 월별 농도 차이가 나타났다.

    TSP의 농도는 월별 21.8~59.0 μg/m3의 농도 분포로 특히, 농도가 가장 높았던 4월이 가장 낮았던 10월에 비 해 약 2.7배 높게 나타나는 등 월별 농도 특성을 보였고 연평균 농도는 44.0 μg/m3으로 과거 TSP 연간 대기환경 기준(150 μg/m3 이하)보다 낮은 농도 수준을 보였다.

    한편, 임팩터를 사용한 기존 연구들과의 비교에서는 각 연구들에서 사용된 임팩터 각 분리단의 50% 절단입 경이 다르므로 입경별 농도 특성을 상대적으로 비교하기 어렵지만, TSP 농도는 도심지역의 경우 Lee 등(2008)은 천안지역 61.7 μg/m3, Oh 등(2009)은 수원지역 63.8 μ g/m3 그리고 배경지역의 경우 Kim 등(1999)은 제주도 고산지역 19.8~25.6 μg/m3로 보고하고 있는 등 지역별 농도 수준 차이를 비교할 수 있었다.

    3.2.대수정규분포 특성

    Table 2에는 월별 대기에어로졸입자의 질량농도의 대 수정규분포(ΔM/ΔLog(Dp))와 질량중앙경(MMAD) 및 기하표준편차(σg)를 나타냈다.

    본 연구에서 사용된 Nanosampler 임팩터에 의한 대수 정규분포는 대부분 3단(1.0~2.5 μm) 또는 4단(0.5~1.0 μ m)에서 peak를 나타내는 단일형분포(unimodal)의 형태 로 나타났다. 특히 겨울철(1월, 2월, 12월) 및 가을철(10 월, 11월)의 경우 4단에서 봄철(3월, 5월) 및 여름철(6월, 7월)의 경우 3단에서 상대적으로 높은 농도 peak를 보이 는 등 월별, 계절별 다양한 분포 특성을 보이고 있었다.

    한편, 대기에어로졸입자 시료채취에 널리 사용되는 8 단, 11단, 12단형 등 다단 임팩터의 경우 대수정규분포 는 입경 약 1 μm를 경계로 조대입자 및 미세입자 영역에 서 각 peak가 나타나는 이산형분포(bimodal)의 일반적 인 형태와는 상이하였는데(Park 등, 1997), 이는 각 임팩 터 마다의 분리단의 수, 50% 절단입경, 포집되는 입경범 위 등의 특성이 다르기 때문이라 판단된다.

    넓은 입경범위를 가진 대기에어로졸입자의 대표 입경 을 표시하는 방법 중의 하나인 MMAD는 연평균 1.36 μ m으로 나타났으며, 월별 특성은 2월 0.83 μm로 가장 작 았고 8월 2.68 μm으로 가장 큰 것으로 나타났다. 또한, 대기에어로졸입자의 입경 범위 폭을 가늠할 수 있는 σg 는 연평균 4.93로 나타났으며, 월별로는 2월 2.53로 가 장 작았고 10월 8.06으로 가장 큰 것으로 나타났다.

    한편, MMAD 관련 기존 연구들에서는 청정지역인 제주도 해안가 1.8 μm 그리고 국가배경지역인 강화 2.07 μm 및 고산 3.92 μm 등으로 보고되고 있다(Lee 등, 2003; Kim, 2007).

    3.3.TSP/PM10/PM2.5/PM1/PM0.5/PM0.1의 농도 분포 특성

    본 연구에서 사용된 Nanosampler는 일반적으로 널리 사용되는 임팩터와 달리 각 분리단의 50% 절단입경이 PM10/PM2.5/PM1/PM0.5/PM0.1의 입경별 농도분포로 정 확히 구분 할 수 있다는 특징이 있다. Table 3에는 연평 균 및 겨울(1월, 2월, 12월), 봄(3~5월), 여름(6~8월), 가 을(9~11월) 등 계절별 TSP 및 입경별 농도 특성을 나타 냈다.

    전반적으로 TSP/PM10/PM2.5/PM1/PM0.5/PM0.1의 농 도는 연평균 44.0 μg/m3, 40.3 μg/m3, 31.4 μg/m3, 18.0 μg/m3, 8.2 μg/m3, 3.0 μg/m3등으로 각각 나타났으며, 계절별로는 TSP 및 PM10의 경우 봄 > 겨울 > 여름 > 가 을의 순으로 PM2.5 및 PM1는 겨울 > 봄 > 여름 > 가을의 순으로 그리고 PM0.5 및 PM0.1의 경우 계절별 큰 농도 차 이는 나타나지 않았다. 특히, 본 연구에서 PM10 및 PM2.5 의 농도 수준은 PM10의 경우 대기환경기준을 만족하지 만, PM2.5의 경우 24시간 기준(50 μg/m3)이하이지만 연 평균 기준(25 μg/m3)을 초과하는 것으로 나타났다. 또한 최근 연구결과와 비교해 보면 진주지역 PM10 32.7 μ g/m3 및 PM2.5 22.6 μg/m3 그리고 부산지역 PM10 31.4 ~60.2 μg/m3 및 PM2.5 17.1~38.7 μg/m3의 농도범위와 유사한 경향으로 나타났다(Jeon과 Hwang, 2014; Park 등, 2014).

    대기에어로졸입자의 입경분포에서 미세입자 영역으 로 구분되는 PM1 농도는 겨울 23.8 μg/m3로 여름 13.7 μg/m3 및 가을 13.5 μg/m3에 비해 약 1.7배 높은 것으로 나타났다.

    UFP입자인 PM0.1의 농도는 연평균 3.0 μg/m3으로 월 별 큰 농도차이가 없었다. UFP는 각종 유해물질이 많이 함유되어 건강상 독성영향이 크며, 대기에어로졸입자 중 질량농도 기여율이 1~20% 정도인 것으로 알려져 있다 (Eryu 등, 2009; HEI, 2013). 또한 Pakkanen 등(2001) 은 헬싱키 도심지역 0.49 μg/m3 및 시골지역 0.52 μg/m3 그리고 Filippo 등(2014)은 로마 도심지역 1.2~1.3 μ g/m3로 PM10 농도에 대한 기여율이 5% 수준으로 보고 하고 있는 등 본 연구지역이 다소 높은 것으로 나타났다.

    TSP 농도에 대한 입경범위별 기여도는 연평균 PM10 0.91, PM2.5 0.70, PM1 0.41, PM0.5 0.19 PM0.1 0.07로 각각 나타났으며, PM10의 기여도는 봄 > 겨울 > 여름 > 가을의 순으로 PM2.5 및 PM1는 겨울 > 봄 > 여름 가 을의 순으로 그리고 PM0.5 및 PM0.1의 경우 계절별 큰 농 도 차이는 나타나지 않았다.

    또한, PM2.5/PM10의 농도비는 연평균 0.77로 겨울이 다소 높지만 계절별 큰 차이는 나타나지 않았다. PM2.5/ M10의 농도비는 지역별 발생원의 영향 특성과 시기에 따 른 큰 차이를 보일 수 있는데, Park 등(2014)의 진주지역 0.70 그리고 NIER(2009)의 경기 포천지역 0.71과는 유 사하였지만, 부산지역 약 0.55 보다는 다소 높은 것으로 나타났다(Jeon과 Hwang, 2014).2

    4.결론

    연구에서는 지역 대기에어로졸입자의 입경별 농도분 포 특성을 상세히 파악하기 위해 각 분리단의 입경별 분 급 특성이 TSP/PM10/PM2.5/PM1/PM0.5/PM0.1등으로 채 취 가능한 Nanosampler를 이용하여 시료를 채취한 결 과, 대수정규분포는 3단(1.0~2.5 μm) 또는 4단(0.5~1.0 μm)에서 peak를 나타내는 단일형분포의 형태로 연평균 MMAD는 1.36 μm, σg는 4.93로 나타났다.

    TSP/PM10/PM2.5/PM1/PM0.5/PM0.1의 연평균 농도는 44.0 μg/m3, 40.3 μg/m3, 31.4 μg/m3, 18.0 μg/m3, 8.2 μ g/m3, 3.0 μg/m3 등으로 나타났으며, TSP 농도에 대한 입경범위별 기여도는 PM10 0.91, PM2.5 0.70, PM1 0.41, PM0.5 0.19 PM0.1 0.07로 각각 나타났다.

    PM10의 농도 수준은 대기환경기준을 만족하지만, PM2.5의 경우 연평균 기준을 초과하는 것으로 나타났고 특히, PM0.1의 농도 수준은 연평균 3.0 μg/m3으로 외국 의 측정결과와 비교하여 다소 높은 농도 수준인 것으로 나타났다.

    이러한 지역 대기에어로졸입자의 입경별 농도 수준 파악을 통해 향후 발생원 추적을 통해 보다 상세한 지역 대기환경에 미치는 영향 특성의 규명 등 지속적인 연구 가 필요할 것으로 판단된다.

    Figure

    JESI-24-679_F1.gif

    Schematic drawing and picture of the Nanosampler and inertial filter cassette along with SUS fiber.

    JESI-24-679_F2.gif

    The log-normal mass size distribution during January~December, 2014.

    Table

    Sampling periods and meteorological conditions

    aRH(%): relative humidity, bWS(m/s): wind speed, cRF(mm): rainfall amount

    PM mass concentration for each size fraction during January~December, 2014

    *Coarse fraction : diameter > 1 μm
    **Fine fraction : diameter < 1 μm

    PM concentration and percentage of mass size fractions

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