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ISSN : 1225-4517(Print)
ISSN : 2287-3503(Online)
Journal of Environmental Science International Vol.29 No.8 pp.857-870
DOI : https://doi.org/10.5322/JESI.2020.29.8.857

Analysis of Water Quality Components and Antibiotics in the Final
Effluent of Wastewater Treatment Facilities in the Nakdong River
Basin

Kyeong-deok Park, Dong-hwan Kang1), Won Gi Jo1), Hun Sun Yu2), Yeon Su Yoon3), Byung-Woo Kim4)*
Department of Marine Design Convergence Engineering, Pukyong
National University, Busan 48513, Korea
1)Institute of Environmental Geosciences, Pukyong National
University, Busan 48513, Korea
2)e-San Eco-friendly Lab Co., Ltd., Damyang 57309,
Korea
3)Sangjigeotec, Busan 48058, Korea
4)K-water Research Institute, Korea Water Resources Corporation,
Deajeon 34350, Korea
*Corresponding author: Byung-Woo Kim, K-water Research Institute,
Korea Water Resources Corporation, Daejeon 34350, Korea Phone : +82-42-870-7493
E-mail : bwkim@kwater.or.kr
09/06/2020 20/07/2020 20/07/2020

Abstract

In this study, the antibiotic components in the final effluent from the 12 wastewater treatment facilities located in the Nakdong River basin were investigated, and the correlation between organic matters, nutrients and antibiotics was analyzed. In the final effluent of the wastewater treatment facilities, three sulfonamides antibiotics (sulfamethazine, sulfathiazole, sulfachlorpyridazine) and tetracyclines antibiotics (oxytetracycline, doxycycline) were detected. Sulfamethazine were detected at all points and ranged from 10.398 to 278.784 ng/L. Sulfathiazole were detected at 6 points (Andong, Gumi, Hapcheon, Miryang, Uiryeong, Haman), and ranged from 23.773 to 144.468 ng/L. The correlation coefficients between sulfathiazole and TSS, COD, TOC, NH3-N, NO2-N, and T-N components were high in the range of 0.73 to 0.92. The correlation coefficient between sulfamethazine and T-N was 0.48, and the correlation with the rest of the water quality components was low. The correlation coefficient between sulfamethazine and sulfathiazole was 0.78. Through this study, it was confirmed that the concentration of sulfonamides antibiotics was higher than the concentration of tetracyclines antibiotics in the final effluent of 12 wastewater treatment facilities in the Nakdong River basin, and the concentration of sulfathiazole increased with organic matters and nutrients.


낙동강 유역에 위치한 폐수처리시설 최종방류수의 수질과 항생물질 분석

박경덕, 강동환1), 조 원기1), 유 훈선2), 윤 연수3), 김 병우4)*
부경대학교 마린융합디자인공학과
1)부경대학교 지질환경연구소
2)이산친환경연구원
3)상지지오텍
4)한국수자원공사 K-water연구원
    Ministry of Environment
    146517

    1. 서 론

    연구지역인 낙동강 유역은 유역면적 23,817 km2, 유 로연장 525 km에 이르는 우리나라 제2의 하천이다(Ahn et al., 2016;Jung et al., 2017;Kang et al., 2019). 낙 동강은 강원도와 전북 일부를 포함하고 영남 지역의 대 부분을 통과하기 때문에 곳곳에서 도시 및 산업단지와 농·축산 지역을 많이 접하고 있다. 이러한 오염 환경을 규명하기 위해 낙동강 유역의 점오염원 및 비점오염원에 의한 낙동강 본류의 수질 변화 및 오염된 수질 평가를 위 한 연구들이 수행되고 있다(Choi et al., 2012;Lim et al., 2015;Ahn et al., 2016;Jung et al., 2017;Park et al., 2018;Kang et al., 2019;Park et al., 2019). 낙동강 유역에서 수행된 대부분의 연구들은 중금속, 영양염, 유 기물 성분을 이용한 부영양화 특성 분석에 집중되어 있 다.

    최근 신종 유해물질로 주목받고 있는 의약물질에 대 한 연구는 국내 주요 수계 및 하·폐수처리장의 처리수를 대상으로 의약물질 모니터링 및 저감에 대한 관련 연구 가 수행되고 있다(Kim et al., 2008;Lee et al., 2010;NIER, 2010;Kwon et al., 2011;Son and Jang, 2011). 잔류의약물질에 대한 효과적인 저감 대책을 마련하기 위 해서는 배출원에서 이들 물질의 발생량과 거동에 대한 연구 및 현재 운영되고 있는 폐수처리공정에서 최종적으 로 배출되는 의약물질과 수질성분의 상호 반응에 대한 연구가 이루어져야 한다.

    국내에서는 항생물질, 항균제, 개인의약품 등을 포함 한 의약품 검출 및 분포에 대한 연구가 2000년 대 중반 부터 수행되었으며, 다음과 같은 연구들이 수행되었다. 남해안의 육상 및 해상 가두리양식장에서 어류의 질병 예방과 치료를 목적으로 fluoroquinolone계 항균제의 어체내 잔류 정도를 분석하였으며(Kim et al., 2006), 한 강 수계 상수원의 취수지역에서 동물용 의약품에 의한 오염 실태를 파악하고 분석하였으며(Kim et al., 2008), 축분 퇴비화 시설 주변의 잔류 항생물질을 조사하고 분 포 특성 평가하였으며(Lim et al., 2009), 의약물질을 배 출하는 소규모 하수처리장, 축산 폐수 처리장, 축산단지, 도축장의 유입수와 유출수 중 잔류의약물질 함량을 조사 하여 제거율에 대한 경향을 조사하였으며(NIER, 2010), 계분 처리시설을 중심으로 주변의 농경지 토양, 하천수, 저질토 내 항생물질의 잔류특성을 조사하여 평가하였으 며(Lee et al., 2010), 울산 지역의 주요 하천에서 개인용 의약품(PPCP)의 농도와 분포 및 오염원을 추적하였으며 (Kwon et al., 2011), 국내와 국외에서 검출된 잔류 의약 물질의 거동 및 분포 현황 및 독성에 대한 종합적으로 분 석하였다(Son and Jang, 2011).

    국외에서는 2000년대 초반부터 북미와 유럽을 중심 으로 토양과 수계 내에서 의약물질의 분포 및 검출에 대 한 연구가 수행되었으며, 중국은 2010년 이후 하구역과 연안 등에서 항생제 성분의 분포와 농도, 거동 특성에 대 한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 주요 연구로는 동물 용 항생제 성분이 토양과 물에서 거동하는 특성과 유기 체 및 박테리아 군집에 미치는 영향성에 관한 연구 (Sarmah et al., 2006), 환경 내 존재하는 항생제의 유입, 성상, 이동과정, 생태계에 끼치는 효과 등 현재까지 연구 된 자료를 종합적으로 정리한 연구(Kümmerer, 2009), 전 세계적으로 많이 사용되는 동물용 항생제에 대한 중 국 황해 연안 수생환경에서의 거동 연구(Zhang et al., 2013), 양쯔강 하구 표층 퇴적물에서 5개 항생제 그룹에 대한 계절별 성상과 분포에 대한 조사 연구(Shi et al., 2014), 인간과 동물에 쓰이는 항생제의 기원 및 농도 분 포를 바탕으로 연안환경에 미칠 수 있는 잠재적인 영향 연구(Gaw et al., 2014), 스페인 남동부 MarMenor lagoon의 해수와 퇴적물에서 의약물질 분석을 통해 계절 적인 분포특성 파악 및 분배계수를 결정하여 의약물질의 주요 유출경로 파악 연구(Moreno-Gonzalez et al., 2015), 2009년 이후 환경에서 항생제의 발생과 성상에 대한 간단한 요약 및 토양, 침전물, 폐수 슬러지에서 미생 물의 질소 순환에 미치는 항생제의 영향과 미생물의 질 소순환에 항생제가 미치는 영향에 대한 방법론적 접근 연구(DeVries and Zhang, 2016) 등이 수행되었다.

    외국의 경우 환경 중에서의 항생물질 오염 현황 및 사 용량을 정량화하기 위한 조사를 이미 시작하였고, 잔류 의약물질들의 인체에 대한 잠재적 위험성뿐만 아니라 상 수나 하수처리 공정에서의 제거 기술에 관한 다양한 연 구도 활발히 진행되고 있다. 이에 반하여 국내의 경우에 는 잔류 의약물질들에 대해 전국 주요 하천과 상수원에 대한 모니터링 결과도 매우 부족한 실정이므로, 상수원 으로 이용되는 전국 주요 하천과 호소에 대해 주기적이 고 체계적인 오염현황 모니터링 및 평가가 선행되어야 한다.

    본 연구에서는 낙동강 유역에 위치한 12개 폐수처리 시설의 최종방류수 내 항생물질과 중금속, 유기물, 영양 염 성분을 조사하였으며, 항생물질과 상관성이 높은 수 질성분을 파악하고 항생물질 사이의 상관성도 분석하였 다.

    2. 재료 및 방법

    무강우 기간인 2019년 5월 8~10일 동안 낙동강 유역 에 위치한 12개 폐수처리시설의 최종방류수 1개 지점에 서 시료(6L)를 채수하여 항생물질과 중금속, 유기물, 영 양염 성분을 분석하였다. 본 연구에서 조사된 폐수처리 시설은 안동(P1), 상주(P2), 구미(P3), 경주(P4), 영천 (P5), 경산(P6), 합천(P7), 함양(P8), 밀양(P9), 의령 (P10), 함안(P11), 김해(P12)에 위치하고 있다(Fig. 1). 폐수처리시설은 축산폐수처리장과 공공하수처리장으로 구분되며, 축산폐수처리장(단독공정)은 상주, 합천, 함 안, 김해의 4개소이고 공공하수처리장(연계공정)은 안 동, 구미, 경주, 영천, 경산, 함양, 밀양, 의령의 8개소에 해당한다. 폐수처리용량은 축산폐수처리장에서는 150~ 330 m3/day, 공공하수처리장에서는 4,900~320,000 m3/day 정도로서 공공하수처리장이 축산폐수처리장에 비해 수십 배 이상의 하수를 처리하고 있다.

    폐수처리시설의 최종방류수에 대한 실내분석용 시료 채수 시 유기물(COD, TOC), 총부유물질(TSS), 영양염 류(T-N, T-P, NO2-N, NH3-N, PO4-P), 중금속(Al, As, Cd, Cr, Cu, Fe, Mn, Ni, Pb, Zn) 분석용 시료는 폴리에 틸렌 병에, 항생물질 분석용 시료는 갈색 유리병에 각각 채수하여 차광 상태로 운반하였다. 유기물, 총부유물질, 영양염류는 수질공정시험법에 제시한 방법에 따라 분석 하였으며, 중금속 성분은 질산을 이용한 산분해법으로 수중 유기물질을 분해하는 전처리 과정을 수행한 후 ICP-OES를 이용하여 중금속 성분의 농도를 분석하였다 (Table 1). 항생물질 성분은 고체상 추출방법(Solid Phase Extraction; SPE)을 적용하여 전처리를 수행한 후 LC-MS/MS를 이용하여 분석하였으며(Fig. 2), 항생 물질 분석을 위한 LC-MS/MS의 운전 조건은 Table 2에 정리하였다.

    본 연구에서는 낙동강 유역에 위치한 폐수처리시설의 최종방류수 내 유기물, 영양염, 중금속 성분 분석 자료에 대한 기술통계분석을 수행하였다. 최종방류수에서 검출 된 항생물질 중 sulfamethazine 및 sulfathiazole에 대한 수질성분의 상관성 분석을 수행하였으며, sulfathiazole 성분과 상관성이 높게 나타난 수질성분(유기물, 영양염 류 등)을 이용하여 수질성분에 대한 sulfathiazole 성분 의 회귀함수를 추정하였다. 또한 sulfonamide 계열 항생 물질인 sulfamethazine에 대한 sulfathiazole의 회귀함 수도 추정하였다.

    3. 결과 및 고찰

    3.1. 폐수처리시설 최종방류수의 수질성분 분석

    폐수처리시설 최종방류수 내 유기물과 영양염 성분 분석 결과를 Fig. 3과 Table 3에 정리하였다. TSS의 농 도는 0.667~7.833 mg/L 범위이며, 김해에서 가장 낮고 상주에서 가장 높은 값을 보였으며, 모든 지점에서 방류 수 수질기준 이하로 나타났다. COD 농도는 7.304~ 25.232 mg/L 범위이며, 함양에서 가장 낮고 상주에서 가장 높았으며, 모든 지점에서 COD에 대한 방류수 수질 기준(50 mg/L 이하) 이하로 나타났다. TOC는 COD와 유사한 농도 경향을 보였으며, 농도는 4.605~23.227 mg/L 범위이었다. T-N의 농도는 2.651~16.878 mg/L 범위이며, 안동 지점에서 가장 높고 함안 지점에서 가장 낮았으며, 모든 지점에서 방류수 수질기준보다 낮았다. NH3-N 농도는 0.017~7.101 mg/L 범위이며, 김해 지점 에서 가장 낮고 영천 지점에서 가장 높았다. NO2-N 농도 는 0.033~9.428 mg/L 범위이며, 김해 지점에서 가장 낮 고 영천 지점에서 가장 높았다. PO4-P 농도는 0.002~ 0.157 mg/L 범위이며, 경산 지점에서 가장 낮고 경주 지 점에서 가장 높았다. T-P의 농도는 0.030~0.451 mg/L 범위이며, 김해 지점에서 가장 낮고 경주 지점에서 가장 높았으며, 모든 지점에서 방류수 수질기준 이하로 나타 났다. 상주 지점의 경우 TSS와 유기물 항목의 농도가 다 소 높으며, 경주 지점에서는 다른 항목의 농도는 비교적 낮으나 T-P의 농도가 다소 높았으며, 김해와 합천, 함안, 의령, 함양 등의 비교적 하류에 위치한 시설은 전체적으 로 상류 지점에 비해 방류수의 수질이 낮았고, 김해와 합 천, 함안 지점은 단독 공정임에도 불구하고 공공하수처 리시설과 비슷한 수준의 수질을 보였다.

    폐수처리시설 최종방류수 내 중금속 성분 분석 결과 를 Fig. 4와 Table 3에 정리하였다. Al 농도는 0.34~ 5.55 mg/L 범위이며, 합천 지점에서 가장 낮고 밀양 지 점에서 가장 높았다. As 농도는 0.03~0.13 mg/L 범위이 며, 구미 지점에서 가장 낮고 경산과 합천, 의령 지점에서 가장 높았다. Cd 성분은 모든 지점에서 거의 검출되지 않았다. Cr 성분의 최고 농도는 상주 지점에서 0.05 mg/L 로서 매우 낮은 농도를 보였다. Cu 농도는 0.00~ 0.76 mg/L 범위이며, 안동과 상주, 의령 지점을 제외하 면 소량이 검출되었다. Fe 농도는 0.29~6.28 mg/L 범위 이며, 경산 지점에서 가장 낮고 상주 지점에서 가장 높았 다. Mn 농도는 0.00~47.28 mg/L 범위이며, 상주 지점 을 제외한 지점에서 1.00 mg/L 이하의 농도를 보이고 김 해와 경주 지점은 검출되지 않았다. Ni 농도는 상주 지점 을 제외하면 0.60 mg/L 이하의 낮은 농도를 보였다. Pb 농도는 최대 0.03 mg/L 로서 낮았다. Zn 농도는 0.00~ 40.54 mg/L 범위이며, 상주 지점에서 40.54 mg/L의 높 은 농도를 보였으며, 나머지 지점에서는 0.20 mg/L 이하 의 낮은 농도를 보였다. 폐수처리시설의 최종방류수에서 는 Mn과 Zn의 농도가 매우 높았으나, 모든 중금속 성분 이 방류수 수질기준에 적합한 것으로 나타났다.

    3.2. 폐수처리시설 최종방류수의 항생물질 분석

    낙동강 유역의 12개 폐수처리시설의 최종방류수에서 채수한 시료에 대한 항생물질을 분석한 결과, sulfonamide 계열의 항생물질 3종(sulfamethazine, sulfathiazole, sulfachlorpyridazine) 및 tetracycline 계열의 항생물질 2종(oxytetracycline, doxycycline)이 검출되었다(Table 4). Sulfamethazine 및 sulfathiazole은 각각 12개소와 6 개소에서 검출되었으며, 2개 성분에 대한 검출 지점과 농 도는 Fig. 5에 제시하였다.

    Sulfonamide 계열의 항생물질인 sulfamethazine 성 분은 12개 지점에서 10.398~278.784 ng/L 범위로 검출 되었으며, 경산 지점(P4)에서 10.398 ng/L로서 가장 낮 고 안동 지점(P1)에서 278.784 ng/L로서 가장 높았다.Sulfathiazole 성분은 6개 지점(안동, 구미, 합천, 밀양, 의령, 함안)에서 23.773~144.468 ng/L 범위로 검출되었 으며, 구미 지점(P3)에서 23.773 ng/L로 가장 낮았으며, 합천 지점(P7)에서 144.468 ng/L로서 가장 높았다. Sulfachlorpyridazine 성분은 영천 지점(P5)에서만 11.441 ng/L로 검출되었다. Tetracycline 계열의 항생물 질인 oxytetracycline 성분은 경주 지점(P4)에서 34.249 ng/L, doxycycline 성분은 김해 지점(P12)에서 50.123 ng/L 농도로 검출되었다.

    국내의 경우에는 가축용으로 소비된 항생물질 중 tetracycline 계열과 sulfonamide 계열의 항생물질이 많 은 양을 차지하고 있으며(Lee et al., 2010), 국내 축산폐 수처리시설의 유입수와 방류수에서는 tetracycline 계열 보다 sulfonamide 계열의 항생물질이 더 많이 검출되는 것으로 보고되었다(NIER, 2010). 본 연구에서 조사된 12개 폐수처리시설의 최종방류수에서도 tetracycline 계 열의 항생물질은 2개소에서만 검출되고 60 ng/L 이하의 농도로 나타났다. Sulfonamide 계열의 항생물질인 sulfamethazine 성분은 모든 지점에서 검출되고 5개 지 점에서는 100 ng/L 이상으로, sulfathiazole 성분은 6개 지점에서 검출되고 2개 지점에서 100 ng/L 이상으로 나 타나 기존 연구와 유사한 경향을 보였다(Fig. 5).

    본 연구지역에서는 tetracycline 계열 항생물질의 총합 (TCs)은 34.249~50.123 ng/L 정도이고, sulfonamide 계열 항생물질의 총합(SAs)은 15.047~407.439 ng/L로서 tetracycline 계열보다 높게 나타났다. 이는 tetracycline 계열의 항생물질이 유기물질 및 광물입자와의 결합력이 강하고(Christian et al., 2003;Lim et al., 2009), 또한 tetracycline 계열의 항생물질은 폐수처리 과정에서 칼슘 과 이온 성분들과 쉽게 결합하여 안정한 복합체를 형성 하여 자유분자로 존재하지 않고 부유물질과 결합하기 때 문인 것으로 판단된다(Hirsch et al., 1999). 국내에서 수 행된 기존의 조사에 의하면, 영산강 수계에서 검출된 항 생물질 중 lincomycin, sulfamethazine, sulfathiazole, sulfamethoxazole 성분들이 모든 조사 지점에서 검출 빈 도가 높았으며(Shim, 2016), 금강 유역에서 축산단지 주 변 하천수에서 검출된 sulfonamide 계열 및 tetracycline 계열의 항생물질 중 sulfamethazine 성분의 검출 빈도가 가장 높았다(NIER, 2018). 본 연구의 결과와 기존의 연 구 결과를 통해 국내 폐수처리시설의 최종방류수에서는 sulfonamide 계열의 항생물질이 tetracycline 계열의 항 생물질보다 상대적으로 높게 검출되고 있음을 확인하였 다.

    3.3. 항생물질과 수질성분의 상관성 분석

    중금속 성분과 항생물질의 상관성은 매우 낮아서 제시 하지 않았으며, TSS, COD, TOC, NH3-N, NO2-N, T-N 성분들과 sulfathiazole의 상관계수는 0.70 이상으로서 높은 상관성을 보였으며 Table 5에 정리하였다. Sulfamethazine 성분과 T-N 성분의 상관계수가 0.48의 상관성을 보였으며, sulfamethazine 성분과 나머지 성분 사이의 상관성은 낮은 것으로 나타났다. Sulfathiazole 성 분은 TSS, 유기물, 영양염 성분과의 상관성이 높게 나타 났으며, 상관계수는 0.73~0.92의 범위로서 COD 성분과 의 상관계수가 0.92로서 가장 높은 상관성을 보였다. Sulfamethazine과 sulfathiazole 성분은 6개 처리시설(안 동, 구미, 합천, 밀양, 의령, 함안)에서 검출되었으며, 두 성분의 상관계수는 0.78로서 높은 상관성을 보였다. 금강 유역의 축산단지 주변 하천수에서도 COD, TOC, NH3-N, T-N 성분이 양돈 단지 인근에서 다른 지점들에 비해 높은 농도로 검출되었으며(NIER, 2018), 폐수처리 시설에 유입되는 COD, T-N 성분의 농도가 매우 높고 최 종방류수에서도 수~수십 mg/L의 농도로 유출되었다 (NIER, 2010). 기존의 연구 결과에서도 국내 폐수처리시 설에서 항생물질이 검출되는 경우에는 유기물과 영양염 이 높은 농도를 보이는 것은 유사하였다. 기존의 연구에 서는 유기물과 영양염에 대한 항생물질의 상관성을 분석 하지는 못하였으나, 본 연구에서는 폐수처리시설의 최종 방류수에서 유기물과 영양염에 대한 sulfathiazole 성분 의 상관성이 높음을 확인함으로서 향후에 폐수처리시설 및 수계에서 항생물질의 증감에 영향을 미치는 요인들에 대한 연구 결과를 제시하였다. Ok et al.(2011)은 퇴비화 시설(composting facility) 하류부에 위치한 강원도 홍천 강에서 조사된 하천수의 수질성분과 항생물질 사이의 상 관성 연구를 수행하였다. 하천수의 EC(전기전도도), T-N, 탁도 성분에 대한 sulfamethazine 성분의 상관계수 는 0.880~0.989, sulfathiazole 성분의 상관계수는 0.890~0.996 으로서 높은 상관성을 보였으나, 본 연구에 서는 T-N 성분에 대한 sulfamethazine 및 sulfathiazole 성분의 상관계수는 각각 0.48 및 0.85로서 낮았다. 이러 한 결과는 동일 하천에서 조사된 자료를 이용하였기에 더 높은 상관성이 나타난 것이고, 본 연구에서는 공간적으로 이격되고 주변 오염 환경이 다른 12개 폐수처리시설의 최 종방류수에서 조사된 항생물질과 수질 자료를 이용하였 기 때문으로 판단된다.

    Sulfathiazole 성분과의 상관성이 높은 성분들을 이용 하여 회귀분석을 수행하였으며, TSS, 유기물, 영양염 성 분들에 대한 sulfathiazole 성분의 선형회귀함수를 추정 하였다(Fig. 6). TSS 성분에 대한 sulfathiazole 성분의 선형회귀함수의 결정계수는 0.5308, 함수의 기울기는 41.14로서 폐수처리시설의 최종방류수에 부유물질의 양 이 많을수록 sulfathiazole 성분이 증가함을 확인하였다. COD 성분에 대한 sulfathiazole 성분의 선형회귀함수 의 결정계수는 0.8421로서 매우 높았으며, 함수의 기울기 는 28.85로서 축산폐수처리시설의 최종방류수에 화학적 산소 요구량이 증가할수록 sulfathiazole 성분이 증가함 을 확인하였다. TOC 성분에 대한 sulfathiazole 성분의 선형회귀함수의 결정계수는 0.6651로서 높았으며, 함수 의 기울기는 64.15로서 크게 나타났다. COD와 TOC 성 분에 의한 sulfathiazole 성분의 선형적인 증가함수는 폐 수처리시설의 최종방류수에 포함된 유기물 성분이 많을 수록 sulfathiazole 성분의 농도가 증가함을 의미한다. NH3-N, NO2-N, T-N 성분에 대한 sulfathiazole 성분의 선형회귀함수의 결정계수는 각각 0.6065, 0.6563, 0.7166, 함수의 기울기는 각각 25.94, 23.89, 8.53으로 나타났고, 이를 통하여 폐수처리시설의 최종방류수에 포 함된 질소 계열의 영양염 성분이 많을수록 sulfathiazole 성분이 증가함을 확인하였다. 본 연구에서는 폐수처리시 설 최종방류수에 포함된 유기물과 영양염 성분이 많을수 록 sulfathiazole 성분의 농도가 증가하는 기작 (mechanism)은 구명하지 못하였으며 향후에 이에 대한 연구가 필요할 것으로 판단된다.

    Sulfamethazine 성분에 대한 sulfathiazole 성분의 회 귀함수를 추정하였으며, 추정된 최적의 회귀함수는 선형 의 증가함수로 나타났다(Fig. 7). Sulfamethazine 성분 에 대한 sulfathiazole 성분의 선형회귀함수의 결정계수 는 0.6133으로서 높았으며, 함수의 기울기는 0.54로서 본 연구에서 조사된 폐수처리시설의 최종방류수에서는 sulfamethazine 성분이 sulfathiazole 성분보다 2배 정도 높게 검출되고 있음을 의미한다.

    4. 결 론

    본 연구에서는 낙동강 유역에 위치한 12개 폐수처리 시설의 최종방류수 내 항생물질과 중금속, 유기물을 조 사하여 항생물질과 수질성분의 상관성을 분석하였으며, 본 연구를 통해 도출된 결론은 다음과 같다.

    폐수처리시설 최종방류수 내 유기물과 영양염, 중금 속 성분은 방류수 수질기준에 적합한 것으로 나타났으며, 폐수처리시설 지점별로 나타나는 방류수 수질 농도 차는 처리시설별 수처리 공정과 유입수의 특성에 따른 것으로 판단된다.

    • 1) 본 연구에서 조사된 낙동강 유역의 12개 폐수처리시 설 최종방류수에서는 sulfonamide 계열 3종과 tetracycline 계열 2종의 항생물질이 검출되었다. Sulfamethazine 성 분은 모든 지점에서 10.398~278.784 ng/L, sulfathiazole 성분은 6개 지점(안동, 구미, 합천, 밀양, 의령, 함안)에서 23.773~144.468 ng/L 범위로 나타났다. 본 연구의 결과 에서도 기존의 국내 연구와 동일하게 sulfonamide 계열 의 항생물질이 tetracycline 계열의 항생물질보다 더 높 은 농도로 유출되고 있었으며, 이는 tetracycline 계열의 항생물질이 유기물질 및 광물입자와의 결합력이 강하고 폐수처리 과정에서 안정한 복합체를 형성하기 때문인 것 으로 판단된다.

    • 2) Sulfathiazole 성분과 TSS, COD, TOC, NH3-N, NO2-N, T-N 성분들의 상관계수는 0.73~0.92의 범위로 높 았으며, sulfamethazine 성분과 상관성이 가장 높은 T-N 성분의 상관계수는 0.48로 나타났다. Sulfamethazine과 sulfathiazole 성분의 상관계수는 0.78로서 높은 상관성 을 보였다. 본 연구를 통해 폐수처리시설의 최종방류수 에 포함된 유기물과 영양염에 대한 sulfathiazole 성분의 상관성은 확인하였으나, 유기물과 영양염 성분이 많을수 록 sulfathiazole 성분의 농도가 증가하는 기작은 구명하 지 못하였으므로 향후에 이에 대한 연구가 필요하다.

    • 3) Sulfathiazole 성분과 TSS, 유기물, 영양염 성분들 은 선형의 증가함수가 최적인 것으로 추정되었으며, 선형 회귀함수의 결정계수는 COD와 T-N 성분이 0.7 이상으 로 높았으며 이는 폐수처리시설 최종방류수에서는 유기 물과 영양염이 많을수록 sulfathiazole 성분의 농도가 증 가함을 의미한다. Sulfamethazine 성분과 sulfathiazole 성분은 선형의 증가함수가 적합한 것으로 추정되었으며, 선형회귀함수의 결정계수는 0.6133 정도이고 함수의 기 울기는 0.54로서 폐수처리시설의 최종방류수에서는 sulfamethazine 성분이 sulfathiazole 성분보다 2배 정 도 높게 나타났다.

    • 4) 본 연구에서는 기존의 국내 연구에서 수행되지 못 한 폐수처리시설의 최종방류수에서 유출되는 유기물과 영양염 농도에 대한 항생물질 농도의 회귀함수를 추정하 고 분석하였으며, 향후에는 폐수처리시설별 오염 환경과 계절별 유출 농도를 조사하여 낙동강 유역에서 항생물질 의 시공간적인 특성을 연구할 예정이다.

    감사의 글

    본 논문은 환경부의 재원으로 한국환경산업기술원의 수요대응형 물공급 서비스사업(과제번호: 146517)의 지 원을 받아 연구되었습니다.

    Figure

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    Nakdong River basin and monitoring points in this study.

    JESI-29-8-857_F2.gif

    Flow diagram of pre-treatment of water samples for antibiotic analysis.

    JESI-29-8-857_F3.gif

    Analysis results of organic matters and nutrients in the final effluent of wastewater treatment facilities.

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    Analysis results of heavy metals in the final effluent of wastewater treatment facilities.

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    Sulfamethazine and sulfathiazole detected in the final effluent of a wastewater treatment facility.

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    Regression functions of water components (organics and nutrients) and sulfathiazole.

    JESI-29-8-857_F7.gif

    Regression function of sulfamethazine and sulfathiazole.

    Table

    Analysis methods with water quality components in the final effluent of the wastewater treatment facility

    LC-MS / MS analysis conditions for antibiotic analysis

    Descriptive statistics for water quality components in the final effluent of wastewater treatment facilities (unit: mg/L)

    Analysis result of antibiotics in the final effluent of wastewater treatment facility (unit : ng/L)

    *ND : Not Detected

    Correlation coefficients between water quality components and antibiotics

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