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ISSN : 1225-4517(Print)
ISSN : 2287-3503(Online)
Journal of Environmental Science International Vol.31 No.7 pp.637-652
DOI : https://doi.org/10.5322/JESI.2022.31.7.637

Contributions of Emissions and Atmospheric Physical and Chemical Processes to High PM2.5 Concentrations on Jeju Island During Spring 2018

Joo-Yeol Baek1), Sang-Keun Song1),2)*, Seung-Beom Han3), Seong-Bin Cho1)
1)Faculty of Earth and Marine Convergence/Earth and Marine Science Major, Jeju National University, Jeju 63243, Korea
2)Department of Earth and Marine Sciences, Jeju National University, Jeju 63243, Korea
3)Observation Research Department, National Institute of Meteorological Sciences, Jeju 63568, Korea
*Corresponding author: Corresponding author: Sang-Keun Song, Department of Earth and Marine Sciences, Jeju National University, Jeju 63243, Korea Phone: +82-64-754-3431 E-mail: songsk@jejunu.ac.kr
06/06/2022 05/07/2022 05/07/2022

Abstract


In this study, the contributions of emissions (foreign and domestic) and atmospheric physical and chemical processes to PM2.5 concentrations were evaluated during a high PM2.5 episode (March 24-26, 2018) observed on the Jeju Island in the spring of 2018. These analyses were performed using the community multi-scale air quality (CMAQ) modeling system using the brute-force method and integrated process rate (IPR) analysis, respectively. The contributions of domestic emissions from South Korea (41-45%) to PM2.5 on the Jeju Island were lower than those (81-89%) of long-range transport (LRT) from China. The substantial contribution of LRT was also confirmed in conjunction with the air mass trajectory analysis, indicating that the frequency of airflow from China (58-62% of all trajectories) was higher than from other regions (28-32%) (e.g., South Korea). These results imply that compared to domestic emissions, emissions from China have a stronger impact than domestic emissions on the high PM2.5 concentrations in the study area. From the IPR analysis, horizontal transport contributed substantially to PM2.5 concentrations were dominant in most of the areas of the Jeju Island during the high PM2.5 episode, while the aerosol process and vertical transport in the southern areas largely contributed to higher PM2.5 concentrations.



2018년 봄철 제주지역 고농도 PM2.5에 대한 배출량 및 물리·화학적 공정 기여도 분석

백 주열1), 송 상근1),2)*, 한 승범3), 조 성빈1)
1)제주대학교 지구해양융합학부 지구해양전공
2)제주대학교 지구해양과학과
3)국립기상과학원 관측연구부

    1. 서 론

    대기 중 미세먼지는 시정 장애, 대기질 악화, 기후 변화에 영향을 주며, 심지어 인간의 건강(호흡기 및 심혈관 질환 등)에 큰 피해를 주고 있어 미세먼지에 대한 사회적 큰 관심은 물론 국민적 경각심이 높아지 고 있다(US EPA, 1996;Di et al., 2017;Ma et al., 2018;Tan et al., 2018). 일반적으로 미세먼지는 배출 원에서 직접 배출되는 1차 미세먼지와 대기 중 화학 반응으로 인해 생성되는 2차 미세먼지로 구분되며, 배출원의 특징에 따라 각기 다른 물리·화학적인 특성 을 보인다(Moon et al., 2011). 이러한 미세먼지의 배출원에 관한 환경적 원인과 영향을 파악하기 위해 국내외로 다양한 연구가 수행되어 왔다(Koo et al., 2008;Yang et al., 2011;Amil et al., 2016;Yu et al., 2015, 2017, 2018;Song et al., 2019b;Song et al., 2022a, 2022b). 특히, 동북아시아 지역은 급속한 경제 성장 및 에너지 소비 증가 등으로 인해 다양한 오염물질의 배출로 인한 고농도 미세먼지(예, PM10, PM2.5) 현상이 점차 증가하고 있다. Koo et al. (2008)는 모델링 수행을 통해 동북아시아 지역의 고 농도 PM10 현상은 오염물질의 약 80%가 중국으로부 터 유입되었음을 밝힌 바 있으며, 여러 선행연구에서 동북아시아 지역의 배출원 환경과 기상조건이 우리나 라 및 일본지역의 미세먼지 농도 상승에 영향을 준 것으로 나타났다(Akimoto et al., 1996;Pochanart et al., 1999, 2002;Song et al., 2009;Song et al., 2019a;Song et al., 2022a).

    일반적으로 고농도 미세먼지 사례시 오염원이 미 세먼지 농도에 미치는 영향과 기여도를 평가하는 방 법으로는 주로 3차원 대기질 모델인 CMAQ (Community Multi-scale Air Quality)의 BFM (brute force method) 기법이 있으며, 이외에도 CMAQ-HDDM (high-order decoupled direct method), CAMx-PSAT (comprehensive air quality model with extension - particulate source apportionment technology) 등이 있다(Lin et al., 2008;Kajino et al., 2011;Bae et al., 2018;Nam et al. 2019;Lee et al., 2020a, 2020b;Kang et al., 2020, 2021). Lin et al. (2008)은 CMAQ BFM 기 법을 이용하여 2001년 동북아시아 지역의 황산화물 (SOX) 기여도를 산정하였으며, Kajino et al.(2011)은 RAQM (regional air quality model)과 BFM 기법을 적용하여 한국, 중국, 일본을 대상으로 황 침적의 기 여도를 분석하였다. 또한 Bae et al. (2018)은 CMAQ 모델과 진단 기법인 HDDM을 활용해 국외 배출량이 국내 광양만 오존 농도에 미치는 기여도를 분석한 바 있다. 이외에도, Nam et al. (2019)은 2017년 1월 우리나라 수도권 지역의 PM2.5 고농도 사례일을 대상으로 BFM 기법의 배출량 저감량에 따 른 국내외 기여도를 분석한 결과, 배출량과 PM2.5 농 도와의 비선형적(nonlinear) 관계로 인해 오염원별 기 여도 해석에서 불확실성 및 한계점(기여율 합의 차이 발생)이 있음을 밝혔다. 최근 들어, Lee et al. (2020a, 2020b)은 우리나라의 대표 항만도시 인천지 역을 대상으로 선박 배출량을 재산정하고 배출량 변 동에 따라 PM2.5 민감도 분석 수행 시 BFM 기법이 가지는 불확실성 범위를 제시하였다. Kang et al. (2020)은 CMAQ BFM 기법을 이용하여 향후 PM2.5 농도 저감 대책 수립 시 지역별 주요 배출원과 변동 된 배출량을 파악해야 한다고 밝혔다. 아울러 Kang et al. (2021)은 CAMx-PSAT 기법을 이용하여 우리 나라 경남과 부산을 대상으로 PM2.5와 구성 성분에 대해 국내외 배출에 의한 기여농도 및 자체 기여농도 등을 정량적으로 제시하였다.

    앞서 설명했듯이 국외 및 국내 거대배출원의 기여 도 분석과 관련된 다양한 모델링 연구가 수행되어왔 지만, 상대적으로 청정한 배경지역을 중심으로 수행 된 배출량 기여도 연구는 많지 않았다. 우리나라의 대표 청정지역인 제주도는 국내 육지 지역과는 100 km, 중국과는 500 km, 일본과는 200 km 이상 떨어 져 있어 동북아시아 지역에서 이동되는 대기오염물질 의 영향을 평가하는데 유리한 지리적 조건을 갖추고 있다(Song et al., 2016). 환경부의 발표에 따르면 (KMOE, 2015), 제주도는 PM10이 대기환경기준치 (일평균 PM10 농도: 100 μg m-3)를 자주 초과하는 것으로 나타났으며, 아울러 지속적으로 도시 팽창 및 관광객 급증 등으로 인해 대기환경이 악화될 것으로 예상된다. 제주지역에 관한 연구로 Han (2016)은 제 주도가 한반도, 중국, 일본의 중앙에 위치하여 주변 지역의 대기오염 영향을 비교적 크게 받고 있다고 밝 힌 바 있다. 또한, Song et al. (2014)은 최근 제주지 역의 PM10 농도가 고정 배출원에 의한 영향은 매우 적으나 이동오염원(예, 차량, 항공 등)에 의한 영향이 크며 기상조건에 따른 외부로부터의 유입과 함께 일 부 차량의 영향 등 복합적인 요인에 의해 지배를 받 는다고 밝혔다. 이렇듯 제주지역의 고농도 미세먼지 에 대한 여러 연구가 진행된바 있으나, 배출량 조절 등과 관련하여 오염원별 기여도를 평가하는 연구는 거의 수행된 바가 없다. 본 연구는 2018년 봄철 제 주도의 고농도 미세먼지 현상에 대한 배출량 기여도 를 파악하기 위한 연구로서, 대기질 모델(CMAQ)의 BFM 기법을 이용하여 국내외 배출량 제거/조절에 따른 PM2.5 농도의 시·공간 분포를 분석하고 이에 따 른 기여도(기여율)를 평가하였다. 또한 고농도 사례일 의 기류패턴 및 이동경로, 물리·화학적 공정의 상대적 기여도를 산출하여 제주지역의 고농도 미세먼지 (PM2.5) 사례의 특성을 분석하였다.

    2. 재료 및 방법

    2.1. 대상지역, 자료 및 연구 방법

    본 연구에서는 국내외 배출량 변화에 따른 제주지 역 PM2.5 농도의 시·공간 분포 특성을 분석하기 위해, 최근 5년간의 연무사례 중 3일 이상 장기간 연속적으 로 연무가 발생한 2018년 봄철을 대상으로 PM2.5 농 도가 대기환경기준치(24시간 평균: 35 μg m-3 이하) 를 초과하면서 일평균 50 μg m-3 이상 관측된 2018 년 3월 24일∼26일을 고농도 PM2.5 에피소드 기간으 로 정하였다. 분석에 이용된 대기질 및 기상 관측 지 점과 자료에 대한 일반적인 설명은 다음과 같다. 먼저 대기질 관측지점은 제주시 이도동(ID)과 연동(YD), 서귀포시 성산읍(SS)과 동홍동(DH) 이며(Fig. 1), 연 구목적을 위해 모두 환경부 도시대기측정망에서 수집 된 시간별 PM2.5 질량농도를 이용하였다. ID 및 YD 지점은 다른 두 지점에 비해 도심지에 속하며, 차량 이동 및 주택이 많고 건물이 밀집된 지역이다. SS 지 점은 제주도 북동쪽 바닷가에 인접하면서 오염원의 영향이 거의 없으나 관광객들이 많이 붐비는 곳이다. 마지막으로, DH 지점은 서귀포시 중심의 북동쪽에 위치하고 제주시에 비해 도시화가 상대적으로 덜 진 행되었으나 인구와 차량이 지속적으로 증가하는 주거 지역이다(Song et al., 2014). 일반적으로 특정 지역의 대기오염물질 농도는 인접 지역의 기상조건에 따라 달라질 수 있으므로 보다 정확한 해석을 위해 기상청 에서 제공하는 기상 관측지점을 대기질 측정소로부터 최대한 가까운 곳으로 선정하였다(Song et al., 2014). 기상 관측지점은 제주지역 내 4개로 선정하였으며 ID 지점으로부터 2 km 이내 위치한 제주(JJ) 지점, YD 지점에서 약 4 km 떨어진 오등(OD) 지점, SS 지점 에서 약 7 km 떨어진 구좌(GJ) 지점, DH 지점으로 부터 2 km 이내 위치한 서귀포(SG) 지점으로 선정하 였다(Fig. 1). JJ 지점과 SG 지점은 기상청 종관기상관 측시스템 ASOS (Automated Synoptic Observing System)로부터 그리고 OD 지점과 GJ 지점은 방재기 상관측소 AWS (automatic weather system)로부터 주 요 기상요소(기온, 풍속, 상대습도)의 시간별 자료를 수집하였다. 아울러 분석 자료의 신뢰성을 높이기 위해 하루 중 75% 이상의 개수가 있는 날(유효측정일)의 자료를 이용하였다.

    본 연구에서는 제주지역의 PM2.5 농도에 대한 국 내외 배출량 기여도 분석을 위해 대기질 모델의 BFM 기법을 이용하였다. BFM 기법은 기여도 분석 대상이 되는 배출지역의 배출량을 변화시켜 대기질 모의를 수행하고, 기본 모의와 농도 차이를 통해 기 여도를 계산하는 가장 보편적인 방법이다(Itahashi et al., 2012). 그러나 연구영역의 개수 및 항목이 많아 질수록 여러 번 모델을 수행하고 배출량과 농도 관계 의 비선형성이 큰 경우 기여율 합의 차이가 발생하는 단점이 있다. 다음은 BFM 기법 적용시 기여도를 산 출하는 방정식을 나타낸다.

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    (1)

    여기서 Total C는 기본 모의 농도, Case C는 배출 량 변동 시 모의 농도를 의미한다. 앞선 두 농도 차 이에 기본 모의의 농도를 나누어 기여율(%)을 산정한 다. “Total”은 동북아시의 인위적 및 자연적 배출량을 모두 적용한 모델링 수행을 의미하며, “Case Ⅰ”, “Case Ⅱ”, “Case Ⅲ”는 동북아시아 전체 배출량에서 중국, 국내, 일본의 배출량을 각각 제외(배출량 zero (0))한 모델링 수행을 의미한다. 또한 모델의 예측 정 확도를 평가하기 위한 정량지표로 IOA (Index Of Agreement), MBE (Mean Bias Error), RMSE (Root Mean Square Error)를 산정하여 분석에 이용하였는 데 0과 1 사이의 값을 가지는 IOA는 1에 가까울수록 모델값과 관측값 사이에 일치도가 높음을 의미하며, RMSE와 MBE는 0에 가까울수록 오차가 작아 서로 유사함을 의미한다. 또한 양(+)의 MBE는 과대모의를 나타내고 음(-)의 MBE는 과소모의를 나타낸다.

    제주지역 미세먼지 생성에 대한 물리·화학적 공정 의 상대적 기여도를 정량적으로 평가하기 위해, 대기 질 모델에서 제공하는 IPR (Integrated Process Rate) 분석을 수행하였다. IPR은 모델 내 격자별 오염물질 농도의 생성·소멸에 대한 수평수송(horizontal advecti on/diffusion (HTRA)), 연직수송(vertical advection/ diffusion (VTRA)), 배출량에 의한 생성(primary emi ssion (EMIS)), 건성 침적(dry deposition (DDEP)), 구름생성 및 수용성 화학과정(cloud process (CLD S)), 에어로졸 생성과정(aerosol process, AERO)의 상대적 기여율을 계산한다(Gipson and Young, 199 9; Han et al., 2021, 2022). 또한 IPR은 오염물질의 예측 농도를 모델링하는 과정에서 모든 격자에 대해 체류시간 동안의 농도변화를 정량화할 수 있는 특징 이 있다. 이외에도, 제주지역 고농도 PM2.5 사례시 오염물질의 기원과 기류패턴을 파악하기 위하여 NO AA/ARL (National Oceanic and Atmospheric Adm inistration/Air Resources Laboratory)에서 제공하는 HYSPLIT (hybrid single particle lagrangian integrat ed trajectory model) 후방궤적 모델을 이용하였다(Stein et al., 2015). HYSPLIT은 Lagrangian 방법을 기반으로 하는 대기확산 모델로서 추적 시작점에 대 한 위·경도 및 고도 정보와 전후 방향으로 원하는 시 간을 입력하면 공기괴의 이동궤적 정보를 얻을 수 있 으며(Kim and Song, 2003), 수행 시간이 오래 걸리 지 않고 구동 방법이 간단하여 다양한 분야에서 사용 되고 있다. 후방궤적 모델을 수행하기 위한 입력 자 료로는 수평 및 수직 바람장, 고도, 해면기압, 온도 등의 기상자료이며, 본 연구에서 사용된 기상자료는 NCEP/NCAR (National Center for Environmental Prediction/National Center for Atmospheric Resear ch)의 수평 해상도 1.0°× 1.0°와 3시간 간격을 갖 는 GDAS (global data assimilation system)를 사용 하였다. 또한 24시간 후방궤적 분석 결과로부터 end point의 유사성에 맞게 72시간 동안의 공기 이동경 로를 분류하고, 시작 지점은 4개 대기질 관측지점(Y D, ID, SS, DH)의 위·경도와 1,000 m 고도로 설정 하여 고농도 PM2.5 에피소드 기간(2018년 3월 24일 ∼26일) 동안 공기 이동경로를 분석하였다.

    2.2. 모델 구성 및 입력자료

    본 연구에서는 기상 수치모의를 위해 WRF (weath er research and forecasting) version 3.8 (http://ww w.mmm.ucar.edu/wrf/users)과 미세먼지(PM2.5) 수치 모의를 위해 CMAQ version 5.0.2 (https://www.cm ascenter.org/cmaq/)를 이용했다. WRF 모델은 미국 국립 대기연구센터 NCAR에서 개발되었으며 수평좌 표계를 Arakawa-C 격자 좌표계, 연직 좌표계를 Eul erian 질량 좌표계로 사용한다(Skamarock et al., 200 8). 대기질 모델은 대기오염물질의 수송 및 침적 등 여러 물리적 과정 및 대기 중 상세 화학반응을 살펴 보기 위하여 미국 EPA (US Environmental Protectio n Agency)에서 개발한 3차원 Eulerian 광화학 모델인 CMAQ을 사용하였다. 이 모델은 3차원 공간에서 필 요한 중규모 기상현상과 함께 여러 가지 미세먼지를 포함한 대기오염물질을 모의할 수 있고 다중상의 화 학반응 모듈을 선택할 수 있다(Byun, 1999).

    WRF 모델의 수치모의 영역은 Fig. 1과 같이 27 k m, 9 km, 3 km, 1 km 수평 해상도를 갖는 총 4개의 영역 및 연직 층을 총 30층으로 설정하였고 지표면 물 리방안은 Monin-Obukhov (Monin and Obukhov, 1 954) 방안을 적용하였다. 먼저 동북아시아 전체 영역 (D1), 중국 산둥반도와 일본열도 및 한반도를 포함하 는 영역(D2), 남한 영역(D3), 제주도 영역(D4)으로 구 성하였다. WRF 모델의 초기자료와 경계자료는 공간 해상도 0.25°× 0.25°, 6시간의 해상도를 가진 NCE P GDAS/FNL (global data assimilation system/final analysis) 재분석 격자자료를 사용하였으며, WRF 모델 의 물리적 과정들과 도메인 상세정보는 Table 1에 제 시하였다. 또한 USGS (US geological survey)에서 제 공하는 24개의 카테고리의 토지피복 자료(30초)와 지 형자료(30초)를 이용하였다(USGS, 2008). 모델링 기간 은 2018년 3월 19일 00 UTC부터 3월 31일 00 UTC 로 선정하였으며 (spin-up time : 약 1일), 기상 및 P M2.5 농도의 예측정확도 향상, 오차 감소, 수치모의의 안정화를 위해 3차원 변분자료동화 3DVAR (three-di mensional variational analysis)의 cycling mode를 적 용하여 6시간 간격으로 연속적으로 수행하였다. 또한 해수면 온도자료는 영국 Met office에서 개발된 OSTI A (operational sea surface temperature and sea ic e analysis)를 이용하였는데 지구 전체 해수면 온도와 해빙 농도에 대해 0.05°× 0.05°의 수평 해상도를 갖는 특징이 있다(Xie et al., 2008).

    본 연구에서 수행한 CMAQ 모델링의 초기 농도 조건과 경계 농도 조건은 CMAQ 모델 내 제공되는 대기오염물질 프로파일 자료와 상위 도메인의 모델 결과를 입력으로 하는 ICON 및 BCON 과정을 통해 생성하였다. CMAQ 모델의 기상 입력 자료는 WRF 모델의 기상장과 전처리 모듈 MCIP (Meteorological Chemistry Interface Processor) version 4.2를 이용하 여 변환하였다. 이때 수직층은 29층으로 설정하였다. 화학 메커니즘은 CB05 (Carbon Bond 2005, Yarwo od et al., 2005)을 선택하고 개정 화학반응 (Whitte n et al., 2010)을 반영한 CB05_tucl를 사용하였으며 에어로졸 산정 모듈로 AERO6을 채택하였다. 대기질 모델 구동을 위한 배출량 입력 자료로 인위적 배출량 은 동북아시아 영역의 경우 0.1°× 0.1° 수평 해상 도를 가진 EDGAR-HTAP (emissions database for global atmospheric research-hemispheric transport of air pollution) version 2 모델을 이용하였다(Janss ens-Maenhou, et al., 2015). 우리나라 남한 영역의 경우 환경부 국가미세먼지정보센터에서 제공하는 CA PSS (Clean Air Policy Supporting System) 2016년 배출량 자료를 이용하였고(http://www.air.go.kr), 전 체 연구 영역에 대한 자연적 배출량은 MEGAN (mod el of emissions of gases and aerosols from nature) v ersion 2.04 모델을 이용하였다(Guenther et al., 2006). 각 배출량의 오염물질은 인위적 배출량과 자연적 배출 량을 더하고 각 연구 영역에 맞게 격자를 조절하여 최 종적으로 CMAQ 모델에 입력 가능한 형태로 변환하였 다(Cho et al., 2021).

    3. 결과 및 고찰

    3.1. 고농도 사례일의 PM2.5 농도 특성 분석

    Fig. 2는 전체 분석기간 동안(2018년 3월 20일∼ 30일) 제주지역 4개 대기질 관측지점(ID, YD, SS, DH)에 대한 PM2.5 관측 및 모의(“Total”) 농도의 비 교를 나타낸다. 전반적으로 고농도 PM2.5 사례일(3월 24일∼26일) 동안 모든 관측지점에서 높은 농도가 나 타났으며, 24일 새벽부터 PM2.5 농도가 급격히 증가 하여 오전 8시∼12시에 ID와 YD 지점에서 각각 96 μg m-3, 87 μg m-3, SS와 DH 지점에서 각각 100 μg m-3, 76 μg m-3로 높은 수치를 보였다. 이후 25 일에 들어서면서 농도가 점차 감소하였는데 YD 지점 은 25일 오후 3시에 36 μg m-3를 기록하였고, 다른 3지점도 마찬가지로 오후 2시∼5시에 다소 낮은 41 ∼52 μg m-3를 기록하였다. 이는 해당 시간의 상대 적으로 강한 풍속의 영향으로 사료된다(4.4∼6.1 m s-1, 그림제외). 이외에도, 전체 분석기간 중 PM2.5 고 농도 사례일(3월 24일∼26일)과 고농도 사례를 제외 한 기간(비고농도 사례: 3월 20일∼23일, 3월 27일∼ 30일)로 구분하여 보았을 때, 고농도 사례 동안 4개 관측지점의 평균 농도는 약 59 μg m-3로 나타나 비 고농도 사례의 농도(23 μg m-3) 보다 약 2.6배 더 높은 수준이었다. 특히, 비고농도 사례인 3월 20일부 터 22일까지의 관측농도는 강수(14.1∼21.2 mm, 그 림제외)의 영향으로 4지점 대체로 낮게(1∼22 μg m-3) 나타났다. 한편 제주도의 남쪽에 위치한 DH 지 점은 상대적으로 다른 지점보다 낮은 PM2.5 농도를 보였는데, 이는 한라산을 기점으로 다른 지리적 특성 을 갖고 있기 때문이라고 사료된다(Han, 2016). 예를 들어, Song(2016)의 선행연구에 따르면 제주도 내 제 주시와 서귀포시는 한라산에 의한 분리효과가 나타나 남북 상호영향이 작고, 동서 방향의 영향이 지배적이 었음을 밝힌 바 있다.

    본 연구에서 기상 및 대기질 모델의 예측 정확도 를 평가하기 위해 전체 모델링 기간 동안 4개 관측 지점의 기상변수(기온, 풍속, 상대습도)와 PM2.5 농도 에 대한 모의결과를 통계분석(IOA, RMSE, MBE)을 통해 검증하였다(Table 2 및 Fig. 2). 전반적으로 기 온의 경우 IOA 값이 높은 수치로(0.85∼0.98) 나타 났고, RMSE는 최소 1.4℃에서 최대 2.2℃로 모의되 었으며. MBE는 최소 –2.4℃에서 최대 0.3℃로 나타나 OD 지점을 제외하고는 모든 지점에서 과소모의 하 는 경향을 확인하였다. 또한 풍속의 IOA는 지점별로 최소 0.78에서 최대 0.89로 나타났으며, RMSE는 최 소 1.4 m s-1에서 최대 2.3 m s-1로 모의되었다. 풍 속의 MBE는 0.4∼1.2 m s-1로 전반적으로 모든 지 점에서 과대모의 하는 경향을 보였다. 상대습도의 경 우 IOA는 0.64∼0.89의 수치를 보였고 RMSE는 10.1∼17.1%를 보였으며, MBE는 JJ 지점과 OD 지 점은 11.2%과 3.7%로 과대모의, GJ 지점과 SG 지 점은 –6.2%, –2.4%로 과소모의 하는 경향을 확인 하였다. PM2.5 농도의 경우, 모든 지점에서 IOA가 0.79 이상의 수치를 보였으며, ID와 DH 지점이 0.89로 가장 높게 모의되었다. 한편 YD 지점을 제외 한 모든 지점에서 PM2.5의 MBE는 음(-) 의 값을 보 이며 과소모의가 나타났는데, 이는 풍속의 과대모의 (0.4 m s-1∼1.2 m s-1)가 영향을 준 것으로 판단된 다(Cho et al., 2020). 이러한 본 연구의 통계적 검증 결과는 대상지역의 고농도 PM2.5 사례를 분석하고 배 출량 변화에 따른 농도 특성 및 기여도를 분석하기 위한 합리적인 수치모의 결과라 사료된다.

    3.2. PM2.5 농도에 대한 국내외 배출량 기여도 분석

    본 연구에서는 대상지역 PM2.5 농도에 대한 기여도 를 분석하기 위해 고농도 PM2.5 사례기간(3월 24일∼ 26일)에 대해 Total과 각 case별 농도 차이를 분석하 였다(Fig. 3 및 Table 3). 또한 Fig. 3(a)는 Total의 격자 평균 PM2.5 분포, Fig. 3(b)3(d)는 Total에서 각 case 사례를 뺀 격자 평균 PM2.5 농도의 공간 분 포를 의미한다. 전반적으로, 한라산을 중심으로 낮은 농도가 모의 되었으며, 연안지역에서 높은 농도가 분 포하는 특징이 나타났다. Total의 공간분포를 자세히 보면(Fig. 3(a)), 고농도 PM2.5 사례기간 동안 모델영 역(1 km) 내 총 격자의 평균 농도는 약 34 μg m-3, 비고농도 사례(3월 20일∼23일, 3월 27일∼30일)의 평균농도는 약 13 μg m-3로 모의되어 고농도 사례 가 약 2.6배 높게 나타났다. 지점별로 자세히 살펴보 면, ID, YD 지점은 인구가 밀집되고 차량과 건물이 많아 다른 지점에 비해 높은 농도(약 54 μg m-3)가 모의되었고, DH 지점은 상대적으로 낮은 수치(약 41 μg m-3)가 모의되었다. 반면에 SS 지점은 도심지가 아님에도 불구하고 관광사업 및 관광객의 영향으로 인해 다른 세 지점과 비슷한 PM2.5 농도(약 45 μg m-3)가 모의된 것으로 사료된다. Fig. 3(b))의 Total - Case Ⅰ의 PM2.5 공간분포는 중국 배출량의 장거 리수송(LRT, long-range transport) 영향에 의한 제 주지역의 PM2.5 기여농도를 나타내며, 최고 농도는 약 56 μg m-3, 평균 농도는 약 31 μg m-3로 모의되었 다. Total - Case Ⅱ의 PM2.5 공간분포(Fig. 3(c))는 국내 남한 배출량에 의한 기여농도로서 최고 약 36 μ g m-3, 평균 약 10 μg m-3로 나타나 중국 LRT의 영 향에 비해 낮게 모의되었으나, 서로의 공간분포 경향은 대체로 비슷하였다. 반면, 일본지역 배출량에 의한 기 여농도(Total - Case Ⅲ, Fig. 3(d))는 무시될 정도로 매우 미미하게(≤ 1%) 나타났다.

    Table 3은 2.1절의 기여도 산정방법을 통해 계산 된 제주지역 PM2.5 농도에 대한 중국 LRT, 국내 남 한 배출량, 일본 배출량의 기여도(%)를 각각 나타낸 다(Fig. 1의 4개 지점 ID, YD, SS, DH를 대상으로). 먼저 중국 배출의 LRT에 의한 기여도(Total – Case Ⅰ)는 ID와 YD 지점에서 약 81∼82%, SS와 DH 지점에서 약 89%로 산출되었으며, 4지점 모두 의 평균은 약 85%로 추정되었다. 특히 SS 지점은 다 른 지점에 비해 청정한 지역이므로 국지적 배출에 의 한 영향보다는 중국 등 외부 수송에 의한 영향이 더 크게 나타난 것으로 판단된다. 또한 국내 남한 배출 에 의한 기여도(Total - Case Ⅱ)는 4지점 모두 약 40∼45%로 추정(평균 약 43%)된 반면, 일본 배출에 의한 기여도(Total - Case Ⅲ)는 매우 미미하였다. 종합적으로 볼 때, 제주도는 지리적 특성상 중국의 풍하 측에 위치하기 때문에 대상지역 고농도 미세먼 지(PM2.5)에 대한 배출량 기여도는 중국의 LRT 영향 이 가장 탁월하였으며, 이는 국내 남한 배출량의 2배 에 달하는 수준이었다. 여러 선행연구에서도 고농도 미세먼지 사례 시 중국의 오염원으로부터 장거리 수 송으로 인해 국내 미세먼지 농도가 증가할 수 있다고 밝힌 바 있다(Oh et al., 2010;Song et al., 2014;Han, 2016;Song et al., 2016). 한편, 본 연구에서 추정된 국내외(중국, 남한, 일본) 기여율을 모두 더하 면 100%를 초과하는데 이는 CMAQ BFM 기법의 한계, 즉 배출량과 PM2.5 농도의 비선형적(nonlinear) 2차 생성반응으로 인해 그리고 배출량 100% 제외(배 출량 zero (0))한 수치모의 등으로 인해 오염원별 기 여율 합의 차이가 발생한 것으로 추정된다(Lee and Lee, 2015;Kim et al., 2017;Nam et al. 2019;Bae et al., 2022). 향후 이러한 부분을 개선하여 배 출량 민감도 분석 및 모델의 정확도 향상을 위한 연 구가 필요하다고 사료된다.

    Fig. 4는 HYSPLIT 4 모델의 후방궤적 분석결과를 바탕으로 군집분석을 수행하였다. 먼저 ID 지점과 YD 지점을 보면 군집 1은 중국 산둥반도에서 유입되는 사례로 62%를 나타냈고, 군집 2∼4는 국내 한반도 사례로 분류하였으며 각각 10%, 14%, 14%를 나타냈 다. 이는 ID 지점과 YD 지점의 위도 및 경도가 유 사하여 비슷한 특성이 나타난 것으로 사료된다. SS 지점은 군집 1과 군집 2는 국내 한반도 사례로 분류 했으며 각각 31%, 10%였다. 군집 3과 군집 4는 중 국 산둥반도로부터 유입되는 사례로 24%, 34%였다. DH 지점은 군집 1과 군집 4가 중국으로부터 유입되 는 사례로 24%, 38%이고 군집 2과 3은 국내 한반도 사례로 10%, 28%로 나타났다. 전반적으로 모든 지 점에 대해 중국에서 제주지역으로 유입되는 사례가 많았고, 다음으로 국내 한반도에서 유입되는 사례가 많았다. 이는 제주지역의 고농도 PM2.5 현상이 중국 으로부터 수송되어 유입된 영향과 국내 한반도 자체 로부터의 발생 영향도 적지 않음을 시사한다.

    3.3. PM2.5 농도에 대한 물리·화학적 공정 기여도 분석

    본 연구에서는 분석기간(2018년 3월 20일∼30일) 동안 제주지역 고농도 PM2.5에 영향을 주는 환경적 원인(예, 물리·화학적 공정, 배출량)을 분석하고자 CMAQ 모델의 IPR 분석을 수행하였다. Fig. 5는 분 석기간 동안 각 지점(ID, YD, SS, DH)에서의 PM2.5 생성에 대한 물리·화학적 과정의 기여도를 평균한 시 계열을 나타낸다. 앞서 언급하였듯이, 제주시의 3월 20일∼22일에는 강수가 관측되어 ID 지점과 YD 지 점에서 양의 구름생성 과정에 의한 영향이 높게 나타 났고, 서귀포시에 위치한 SS 지점과 DH 지점은 상대 적으로 미미하게 나타났다. 먼저 고농도 PM2.5 사례 일(3월 24일∼26일)을 보면, ID 지점은 3월 24일 오전에서 정오사이 양의 VTRA에 의해 PM2.5농도 가 증가하였고, 오후에서 야간 사이에 양의 HTRA 및 AERO에 의해 PM2.5농도가 증가하는 모습을 보였 다(약 100 μg m-3 h-1). 이후 25일 새벽∼오전 사이 양의 VTRA에 의한 영향이 지배적으로 나타났으며, 오후에 다소 감소하다가 26일 새벽에 양의 HTRA에 의해 농도가 상승하였다. 한편 YD 지점은 ID 지점과 가까이 위치하여 유사한 경향성을 보였고, SS 지점의 고농도 PM2.5 사례일을 보면 3일 동안 대부분 양의 HTRA 및 음의 VTRA에 의한 영향인 것으로 나타났 으나 PM2.5농도 증가의 주된 원인은 양의 HTRA에 의한 영향으로 판단된다. 또한 DH 지점은 3월 24일 오전에서 정오 사이는 VTRA 및 AERO(약 200 μg m-3 h-1), 오후∼야간 사이에는 HTRA에 의해 PM2.5 농도가 증가하는 경향을 보였다. 이후 24일 야간부터 25일 야간까지 양의 VTRA 및 AERO 기여도가 높은 수준을 보이고(약 300 μg m-3 h-1) 26일 새벽∼오전 사이 HTRA가 양의 기여도를 보였다. 종합해보면, 고 농도 기간(3월 24일∼26일)의 PM2.5의 생성원인은 HTRA·VTRA 및 AERO에 의한 영향이 지배적으로 나타났다. 즉, 제주지역의 고농도 PM2.5는 중국 등 외 부로부터 오염물질의 수평 및 연직 수송과정을 거쳐 주로 생성되며, 또한 이 지역에서 자체 배출오염물질 의 에어로졸 생성과정에 의한 영향이 더해져 고농도 현상이 나타난 것으로 판단된다.

    Table 4는 각 지점(ID, YD, SS, DH)별 고농도 사 례일(3월 24일∼26일)과 비고농도 사례일(3월 20일∼ 23일, 3월 27일∼31일)의 발생과정별 기여도 평균을 나타낸다. 사례별 특성을 보면, 고농도 사례일의 경우 평균 에어로졸 생성(AERO) 기여도는 35.6 μg m-3 h-1로서 비고농도 사례(11.7 μg m-3 h-1)보다 약 3배 높게 나타났다. 특히 DH 지점은 고농도 사례에서 AERO에 의한 PM2.5 생성이 약 66.6 μg m-3 h-1로 추정되어 농도 증가에 크게 기여하였음을 알 수 있다. 또한 HTRA에 대한 기여도에서 ID, YD, SS 지점은 높은 수치(19 μg m-3 h-1, 27 μg m-3 h-1, 84 μg m-3 h-1)가 나타났고, 특히 상대적으로 동쪽에 위치한 SS 지점이 가장 높은 수치를 보였는데 이는 바람의 HTRA에 의해 PM2.5가 이동되어 SS 지점에서 크게 기 여했다고 볼 수 있다. 또한 고농도 사례에 대해 VTRA 기여도는 모든 지점에서 낮은 수치를 보였다. EMIS 기여도는 분석기간(3월 20일∼31일) 동안 양의 값을 보였는데(고농도 사례 평균 기여도 : 7.0 μg m-3 h-1, 비고농도 사례 평균 기여도 : 7.3 μg m-3 h-1) 상대 적으로 주거지역 및 도심지인 ID, YD 지점에서 높게 나타났다. 또한 평균 CLDS의 기여도는 고농도 사례 (약 0.3 μg m-3 h-1)보다 비고농도 사례(약 9.0 μg m-3 h-1)로 낮은 수치를 보였는데, 이는 앞서 언급한 듯이 비고농도 사례일에 강수의 영향을 받은 것으로 판단된다. 이외에도 DDEP의 기여도는 모든 지점에서 낮은 수치를 보여 PM2.5 생성 과정에 영향을 미치지 못하였다. 종합적으로, 제주지역의 고농도 PM2.5 현상 은 Fig. 5의 시계열 그림과 유사하게 외부로부터의 수 평수송에 의한 기여도가 크게 나타났으며, 제주도 남쪽 지역(예, DH)은 에어로졸 생성과정에 의한 기여도가 다소 큰 편이었다. 이에 대한 정확한 원인 규명은 추 후 상세 연구를 수행해야 알 수 있겠지만, 제주도 가 운데 위치한 한라산(1950 m)으로 인해 오염물질의 수 평수송이 일부 방해를 받아서 그 지역 자체 배출에 의 한 생성과정이 상대적으로 크게 기여한 것으로 추정해 볼 수 있다.

    4. 결 론

    본 연구는 최근 제주지역에서 관측된 연무 사례 중 고농도가 3일 이상 오래 지속된 2018년 봄철(3 월) 사례를 대상으로 PM2.5농도 특성, 국내외 배출량 변화에 따른 기여도와 PM2.5 생성에 대한 물리·화학 적 공정 기여도를 평가하였다. 전반적으로, 고농도 사 례기간(2018년 3월 24일∼26일) 동안 PM2.5 관측 농 도는 평균 59 μg m-3으로 비고농도 사례(3월 20일 ∼23일, 3월 27일∼30일)의 평균 농도(23 μg m-3) 보다 약 2.6배 정도 높게 나타났다. 이것은 PM2.5 수 치모의 결과에서도 확인되었는데 고농도 사례일 동안 제주지역의 PM2.5 평균 농도는 34 μg m-3으로 비고 농도 사례의 13 μg m-3에 비해 높은(약 2.6배) 농도 수준이었다.

    CMAQ BFM 기법을 통해 제주지역 고농도 PM2.5 에 대한 국내외 배출량의 기여도를 분석한 결과, 중국 LRT의 기여도가 평균 약 85% (81∼89%)로 가장 크 게 산출되었으며, 국내 남한 배출량에 의한 기여도는 약 43% (41∼45%), 일본 배출량에 의한 기여도는 매 우 미미하게(≤ 1%) 나타났다. 이는 제주도가 중국의 풍하측 및 편서풍 지대에 위치해 지리적 특성의 영향 을 크게 받은 것으로 사료된다. 즉, 후방궤적 분석에 서도 중국으로부터 장거리 수송되는 경로가 약 58∼ 62%로 가장 많았고, 한반도를 통과하여 제주도로 유 입되는 경로는 약 28∼32%로 나타났다. 종합해보면, 제주지역 고농도 PM2.5 생성의 영향은 중국 등지(예, 산둥반도)로부터의 영향을 크게 받으며, 국내 남한의 배출량 또한 제주지역 PM2.5 농도에 작지 않은 영향 을 준 것으로 추정된다. 이외에도, IPR 분석을 통해서 고농도 PM2.5 생성에 대한 물리·화학적 공정 기여도 를 평가한 결과, 제주도 대부분 지역에서 PM2.5 농도 에 대해 수평수송에 의한 기여도가 우세하였고, 특히 제주도 남부지역은 에어로졸 생성 과정 및 수직수송 에 의한 기여도가 크게 나타났다.

    본 연구에서는 2018년 3월 고농도 미세먼지 사례 를 대상으로 제주지역의 PM2.5 농도 특성과 국내외 배출량 변화에 따른 기여도를 분석하고, PM2.5 생성 에 대한 물리·화학적 공정의 상대적 기여도를 정량적 으로 평가하였다. 본 연구에서의 기상-대기질 모델링 시스템을 통한 기여도 평가는 국내외 오염물질의 배 출량과 농도와의 비선형 관계(BFM 기법의 단점), 배 출량 입력 자료(해양기원 에어로졸 등)의 한계 등으 로 인해 배출량에 의한 기여도는 어느 정도 오차 또 는 불확실성이 나타났다. 향후 이러한 한계점을 보완 하여 대상지역의 PM2.5 특성과 고농도 원인을 보다 정확하게 분석하기 위해서는 에어로졸 화학성분(2차 유기 및 무기 성분 등) 및 연직분포 자료의 확보와 함께 배출량과 PM2.5 농도와의 관계, 배출량 조절을 통한 민감도 분석 연구 등 좀 더 입체적인 상세 연구 가 필요하다고 사료된다.

    감사의 글

    이 논문은 2020년도 정부(미래창조과학부)의 재원 으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 기초연구사 업임(NRF2020R1A2C2011081).

    Figure

    JESI-31-7-637_F1.gif

    The nested model domains for WRF and CMAQ simulations and the geographical locations of four air quality (triangles, ▲) and four meteorological monitoring sites (circles, ○): Ido-dong (ID), Yeon-dong (YD), Seongsan-eup (SS), and Donghong-dong (DH) for PM2.5 and Jeju (JJ), Odeung (OD), Gujwa (GJ) and Seogwipo (SG) for meteorological variables. The meteorological monitoring sites are located 2-7 km away from the air quality monitoring sites.

    JESI-31-7-637_F2.gif

    Time series plot of the observed and simulated PM2.5 concentrations at four air quality sites (ID, YD, SS, and DH) during the entire simulation period (March 20-30, 2018).

    JESI-31-7-637_F3.gif

    Contributions of Chinese (long-range transport) and domestic emissions to PM2.5 concentrations (μg m-3) averaged during a high PM2.5 event (March 24-26, 2018). “Total” represents model estimates with all anthropogenic and natural emissions. In addition, “Total - Case Ⅰ”, “Total - Case Ⅱ” and “Total - Case Ⅲ” denote the differences in PM2.5 concentrations between Total and Case Ⅰ (for Chinese emissions), between Total and Case Ⅱ (for domestic emissions), and between Total and Case Ⅲ (for Japanese emissions), respectively.

    JESI-31-7-637_F4.gif

    The 72-h backward trajectories (March 24-26, 2018) of air masses arriving at four air quality sites (ID, YD, SS, and DH) at a height of 1,000 m. The percent of trajectories belonging to a particular wind sector are shown in parenthesis.

    JESI-31-7-637_F5.gif

    Temporal changes in PM2.5 concentrations (μg m-3 h-1) from various physical and chemical processes at four air quality sites (ID, YD, SS, and DH) in the 1-km model domain (D4) during the study period. The processes include aerosol process (AERO), horizontal advection/diffusion (HTRA), vertical advection/diffusion (VTRA), primary emission (EMIS), cloud process (CLDS), and dry deposition (DDEP).

    Table

    Details of the grids and physical options used in WRF and CMAQ models

    Statistical evaluation of the meteorological variables between the observed and simulated values at four monitoring sites (“All”, four sites for meteorological variables) during the study period (March 20-30, 2018)

    Contributions (%) of Chinese (long-range transport), domestic, and Japanese emissions to PM2.5 concentrations at four air quality monitoring sites (ID, YD, SS, and DH) in D4 during the high PM2.5 episode (March 24-26, 2018)

    Comparison of the integrated process rate (IPR) (μg m-3 h-1) for PM2.5 at four air quality sites (ID, YD, SS, and DH) during the high the PM2.5 event (March 24-26, 2018) and non-event (March 20-23 and 27-30, 2018). The IPR processes include aerosol process (AERO), horizontal advection/diffusion (HTRA), vertical advection/diffusion (VTRA), primary emission (EMIS), cloud process (CLDS), and dry deposition (DDEP)

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